第 39卷第 5期
2010年 5月
應(yīng) 用 化 工
Appli ed Chem ica l Industry
Vo. l 39 No . 5
M ay 2010
收稿日期: 2010 0122
作者簡(jiǎn)介: 宋昭崢 ( 1972- ), 男,山東曲阜人, 中國石油大學(xué)副教授, 博士, 從事油田化學(xué), 油品精制及化工技術(shù)經(jīng)濟(jì)方面
的研究。電話: 010- 89733372 , E - m a i: l song @ cup . edu . cn
國外溶液型選擇性堵水劑的研究進(jìn)展
宋昭崢1
, 張建存1 , 2
, 李宜坤2
( 1 . 中國石油大學(xué) 重質(zhì)油國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 102249 ; 2 . 中國石油勘探開發(fā)研究院 采油所, 北京 100083 )
摘 要: 目前國外溶液型選擇性堵水劑 ( RP M )主要有 H a lli burton的疏水改性的 po lyD MAEMA, BJ的陰離子親水性
三聚物, C lariant的 RELTREAT。總結(jié)了這些產(chǎn)品的選擇性堵水的機(jī)理和油田應(yīng)用情況以及合成方法。
關(guān)鍵詞: 堵水劑;溶液型; 選擇性;油田應(yīng)用
中圖分類號(hào): TE 3 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A 文章編號(hào): 1671- 3206( 2010) 05- 0770- 03
Development of relative permeabilitymodi fiers technol ogy
to controlwater i n abroad
SONG Zhao zheng
1
, Z HANG J ianc un
1 , 2
, LI Yi kun
2
( 1 . Sta te Key Laboratory ofH eavy O il Processi ng , Chi na University of Pe tro leum, Be iji ng 102249 , Chi na ;
2 . Research Institute o f Petro l eum Explorati on & Deve l opm en t , B eiji ng 100083 , China)
Abst ract : There are such three types RPM s i n abroad as hydrophob ic mod i fied po l y DMAEMA o f ha l li
burton, hydroph i lic syn t hetic te rpo lymer of B J , RELTREAT of C larian. t I n this paper , w e prov i de a bri e f
overv i e w of RPM s . W e summ arized mechanis m, application and syntheticm et hods o fRP M s .
Key words : w ater shutof; f agent so l ut i ontype ; se l ectiv i ty ; RPM w ater control in product i on w e lls
2002 年全世界每天的原油產(chǎn)量平均約
為 7 500萬桶( BOPD) ,同時(shí)伴隨的是每天生產(chǎn) 3~
4億桶水 ( BWPD )。油和水的保守比例是 1 5或
1 6
[ 1]
。在美國,很多油田都枯竭了, 有些地方原油
和水的產(chǎn)量比已經(jīng)接近 1 9。在世界其他地區(qū),有
的水油比例已經(jīng)高達(dá) 50 1 , 可是仍在生產(chǎn)。過多的
水會(huì)產(chǎn)生很多問題[ 2]
, 諸如: 它能夠在敏感油井里
引起結(jié)垢,導(dǎo)致砂粒遷移,增加對(duì)管柱部件的腐蝕。
這給油田生產(chǎn)造成了很大的危害,增加了生產(chǎn)成本,
降低了整體效益。
堵水是從生產(chǎn)井實(shí)施的一項(xiàng) 控水穩(wěn)油!的重
要工藝技術(shù)措施。在該工藝技術(shù)中, 堵水劑的油水
選擇性是關(guān)鍵, 尤其是對(duì)于復(fù)雜結(jié)構(gòu)井, 如水平井、
分支井等難以機(jī)械物理分隔的油井堵水具有重要意
義。
溶液型選擇性堵水劑 ( RPM )主要是由長(zhǎng)的柔
軟的鏈狀分子構(gòu)成,能夠吸附在巖石的表面上。由
于進(jìn)行過疏水改性, 疏水基能夠增加聚合物的吸附
量。當(dāng)水通過時(shí)聚合物伸展,因而能夠有效降低地
層水的滲透率[ 3]
; 而當(dāng)油或氣通過時(shí), 聚合物收縮,
故不影響油氣的滲透率。這種堵劑不用機(jī)械或物理
分層, 只需籠統(tǒng)注入。能夠有效堵水而不傷害油層,
是今后堵水劑的一個(gè)重要發(fā)展方向。本文綜合國外
幾個(gè)大公司的研究成果, 著重探討其在油田中的應(yīng)
用情況。
1 Halliburton疏水改性聚甲基丙烯酸二甲
胺基乙酯
Larry等[ 4]
對(duì) 16個(gè)碳的疏水基改性的聚甲基丙
烯酸二甲胺基乙酯進(jìn)行了研究。疏水改性的水溶性
聚合物,就是水溶性聚合物被接上一部分不溶于水
的基團(tuán)。這類聚合物的聚合和吸附特性已經(jīng)被很好
的證明了。當(dāng)疏水基團(tuán)導(dǎo)入聚合物鏈后,聚合物的
流變性和粘度都發(fā)生變化。性質(zhì)變化主要取決于疏
水基團(tuán)在水溶液中的締合趨勢(shì)。此類聚臺(tái)物的疏水
基團(tuán)由于疏水作用而發(fā)生聚集, 使大分子鏈產(chǎn)生分
子內(nèi)或分子間締合。在稀溶液中大分子主要以分子
內(nèi)締合的形式存在,使大分子鏈發(fā)生卷曲,流體力學(xué)
體積減小,特性粘數(shù)降低。當(dāng)聚合物濃度高于某一
臨界濃度后,大分子鏈通過疏水締合作用聚集,形成
以分子間締合為主的超分子結(jié)構(gòu)∀ ∀ ∀ 動(dòng)態(tài)物理交聯(lián)
網(wǎng)絡(luò),流體力學(xué)體積增大,溶液粘度大幅度升高。小
分子電解質(zhì)的加入可增加溶劑的極性,使疏水締合
作用增強(qiáng),因而產(chǎn)生明顯的抗鹽性。在高剪切作用
下, 疏水締合形成的動(dòng)態(tài)物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)被破壞,溶液第 5期 宋昭崢等:國外溶液型選擇性堵水劑的研究進(jìn)展
粘度下降,剪切作用降低或消除后,大分子鏈間的物
理交聯(lián)重新形成,粘度又將恢復(fù),不發(fā)生一般高分子
量的聚合物在高剪切速率下的不可逆機(jī)械降解現(xiàn)
象。
國外研究幾種疏水改性的聚甲基丙烯酸二甲胺
基乙酯和疏水改性的甲基丙烯酸二甲胺基乙酯和乙
烯基吡咯烷酮共聚物。結(jié)果顯示, 16 ~ 18碳的疏水
基改性的聚合物都能有效降低鹽水的滲透率。10個(gè)
碳的疏水基改性后的聚甲基丙烯酸二甲胺基乙酯,
在堵水方面效果不明顯, 結(jié)果顯示滲透率下降率最
高為 25 %。16個(gè)碳的疏水基改性后的聚甲基丙烯
酸二甲胺基乙酯至少降低水滲透率 80 % ,而且對(duì)油
層傷害很小。
Larry等[ 5]
還對(duì) po lyDMEMA和聚乙二醇單甲醚
(MPEG) 的聚合物進(jìn)行研究。這種聚合物是以
po l yDMAEMA為主干, 再用 MPEG的衍生物進(jìn)行接
枝。最終形成接近 100萬道爾頓分子量的聚合物。
反應(yīng)時(shí) po lyDMEMA和 MPEG的比例取 1 1。當(dāng)反
應(yīng)液達(dá)到一定的粘度,加入一種適合的試劑,使反應(yīng)
中止。如果反應(yīng)沒有停止,粘度將上升,形成一種堅(jiān)
硬的膠體。形成的原因還不確定, 一種可能是
po l yDMEMA和 MPEG的衍生物發(fā)生交聚。這種刷
狀聚合物成功的通過中試和合成工藝, 已經(jīng)做過
2次油田實(shí)驗(yàn), 但最終結(jié)果還未確定。從實(shí)驗(yàn)室實(shí)
驗(yàn)可以得出結(jié)論,這種聚合物顯示出長(zhǎng)時(shí)間高效降
低水滲透率,較低分子量的聚合物能夠更好的滲透
到深的巖石基質(zhì),最適應(yīng)于沒有橫向流動(dòng)的油層。
Len等[ 6]
成功地將疏水改性的聚甲基丙烯酸二
甲胺基乙酯聚合物在俄亥俄州的一些 rose r un構(gòu)造
的油井進(jìn)行壓裂處理。這種 RPM 里面加入壓裂液
稀釋,當(dāng)液體流經(jīng)孔道時(shí)吸附在巖石的表面。這種
聚合物可以作為壓裂處理的前置液去填補(bǔ)壓裂處
理,或者自始至終用在壓裂處理過程,將改變漏液裂
縫周圍水滲透率。在產(chǎn)水區(qū)域,聚合物具有的化學(xué)
和物理性質(zhì)能降低水的流動(dòng)。然而處理過的區(qū)域的
產(chǎn)油層, RPM基本不會(huì)對(duì)油相產(chǎn)生影響。這種 RPM
的另一優(yōu)勢(shì)是它并不降低剪切應(yīng)力, 因此它沒有特
殊的放置位置要求。這種稀的聚合物溶液有很低的
粘度, 可以直接吸附在巖石表面。
在這個(gè)研究中, 22個(gè)井組成一個(gè)試驗(yàn)區(qū), 其中
11個(gè)做 RPM 前處理, 另外 11不做處理。分析前處
理井的數(shù)據(jù)得出以下結(jié)論: 在水壓裂區(qū)域的油井可
以用 RPM 控制壓裂處理前水的產(chǎn)量, RPM 處理過
的井的油氣產(chǎn)量大于沒處理的井, 而水產(chǎn)量小于沒
處理的。總之, 壓裂處理前的水氣比和水油比在
RPM 處理過的井中都有所降低。
這種 RPM 的合成通常有兩種聚合方法: 一是將
聚合單體先進(jìn)行疏水改性,改性后的單體再聚合;另
一種方法是親水單體先聚合, 然后用疏水基對(duì)聚合
物進(jìn)行改性[ 7]
。疏水改性聚合物估計(jì)分子量
10~ 1 000萬。親水單體和疏水單體的摩爾比是
( 99 . 980 . 02) ~ ( 90 10)。疏水基團(tuán)具有反應(yīng)活
性, 包括鹵化烷、 磺酸鹽、 硫酸鹽、 有機(jī)酸以及有機(jī)酸
的衍生物等。疏水基一般具有 4~ 22個(gè)碳的碳鏈。
2 BJ公司陰離子親水性三聚物
Scott等[ 8]
對(duì)陰離子親水性三聚物進(jìn)行了研究。
這種新的 RPM 是一種分子量適中的三聚物, 三聚物
在高鹽中能夠使用, 尤其耐二價(jià)鹽,如鈣和鎂離子。
分子吸附在孔道上,當(dāng)有水時(shí),其伸展; 有油或氣時(shí),
收縮,并且氣有更強(qiáng)的通過能力。
由于水流引起的 RPM 的形變, 可以在水飽和孔
道產(chǎn)生選擇性抵制。如果水流變成明顯的含油或者
氣流時(shí), RPM 結(jié)構(gòu)變化進(jìn)入到多孔基質(zhì)中, 而不限
制油和氣的流動(dòng)。
新的 RPM 的另一個(gè)優(yōu)點(diǎn)是便于包裝。以前很
多 RPM 包裝成干的粉末, 注入時(shí)需要復(fù)雜的設(shè)備將
處理劑混合。設(shè)備需要保證流體混合均勻, 避免魚
眼的出現(xiàn)影響油產(chǎn)量。還有些 RPM 為乳狀液,能夠
形成均勻的液體, 但是需要非離子型表面活性劑。
而這種活性劑可以和油生成穩(wěn)定的乳狀液, 明顯降
低油的滲透率。這種新的 RPM 是一直聚合物溶液,
用布氏粘度計(jì) 4
#
spindle在 60 r /m in和 25 #C下測(cè)
的粘度小于 600 mPa∃ s 。在這個(gè)粘度和濃度下很
容易和水混合去制備處理液。因其不需要表面活性
劑從而避免了乳化問題,也不需要抗乳化劑,在井上
作業(yè)非常簡(jiǎn)單。
新型 RPM 在厄瓜多爾,印尼和西非等地油田的
應(yīng)用已經(jīng)有報(bào)道, 這里介紹其在水壓裂中的應(yīng)用。
通過在新墨西哥州特拉華盆地的 B r ushy Canyon地
層的壓裂實(shí)驗(yàn),表明這種新的 RPM 能夠降低水的滲
透率,而對(duì)油層的影響很小, 已經(jīng)成功的用于油田,
包括在壓裂液中的應(yīng)用。這低粘度的 RPM 可以用
于簡(jiǎn)單的作業(yè),而基本沒有風(fēng)險(xiǎn), 包括作為添加劑到
壓裂液中。最初壓裂處理嘗試是在有細(xì)致紋理的砂
巖地層,成功的用 RPM作為添加劑加入到有機(jī)硼酸
鹽交聯(lián)填充劑中,降低后處理水的產(chǎn)量,增加了油產(chǎn)
量。
E. G. Borodi n等[ 9]
報(bào)道在俄羅斯西西伯利亞油
田用中等分子大小的陰離子親水性三聚物作為相對(duì)
滲透率改性劑的情況。這種三聚物以丙烯酰胺為基
礎(chǔ)。其中一種單體是磺化物, 它能夠使該聚合物承
771應(yīng)用化工 第 39卷
受高的含鹽量水,尤其是那些含有高濃度鈣離子和
鎂離子的水。設(shè)計(jì)該聚合物結(jié)構(gòu)時(shí), 將其分割為一
部分用于形成表面,另一部分為親水結(jié)構(gòu),親水結(jié)構(gòu)
占領(lǐng)水和巖層材料連接處。這種分塊設(shè)計(jì)降低了孔
道的水流截面,并且對(duì)流經(jīng)巖石的水流有明顯的拖
拽作用。親水且有彈性使該聚合物很容易在碳?xì)浠?BR>合物中發(fā)生形變,對(duì)油層孔道和油滲透率影響很小。
親水的 RPM 有占據(jù)水流通道的趨勢(shì), 因此降低了水
的流動(dòng)性。這種 RPM用于砂巖和碳酸鹽層,已經(jīng)在
177 % ( 350℉)下成功生產(chǎn), 其滲透率高達(dá) 10 m2
。
通過西西伯利亞油田 26個(gè)應(yīng)用例子表明, 添加
RPM 到壓裂液中, 能夠有效降低處理后水產(chǎn)量, 在
成熟油井降低了油的生產(chǎn)成本增加了油產(chǎn)量。
這種水溶交聯(lián)的 RPM大分子,它包括乙烯基乙
酰胺和磺化乙烯等單體組成的三聚物、 共聚物、 均聚
物[ 10 11 ]
。這種RPM大分子也可以稱為微凝膠,分子
量是 1~ 5 000萬, 粘度 200~ 1 000 mPa∃ s。這種
RPM 至少含一種親水單體,使其能夠吸附巖層和增
加在水中的溶解度;至少一種吸附固定單體,使其更
牢的吸附地層。粘度控制在 200~ 1 000 mPa∃ s ,這
個(gè)可以通過加入單體或者交聯(lián)劑的量來控制。這種
RPM 是交聯(lián)的,也會(huì)含有柔軟的弱凝膠, 在這是指
交聯(lián)的大分子 RPM, 分子量在 10
4
~ 10
8
。這些 RPM
的 直 徑 在 0. 001 ~ 500 m, 大 多 是 在
0 . 001~ 100 m。這種 RPM 可以用各種能夠阻礙
水的形成和抑制水的流動(dòng)的聚合物。
3 C lariant公司 RELTREAT
C lariant O il Services公司推出 RELTREAT產(chǎn)品
是溶液型選擇性堵水劑。RELTREAT是一種聚合
物能夠選擇性降低水的產(chǎn)量,而且還能提高油氣的
產(chǎn)量。在北海油田的應(yīng)用結(jié)果是產(chǎn)油量由每天
413桶提高到每天 1 147桶。RELTREAT含有一種
聚合物和一種交聯(lián)劑, 這使得其能夠和孔壁結(jié)合形
成凝膠。當(dāng)水經(jīng)過時(shí)聚合物親水和膨脹, 從而阻礙
了水的流動(dòng),當(dāng)油流過時(shí),它收縮, 所以對(duì)油流動(dòng)影
響很小。RELTREAT 注入時(shí)不需要連續(xù)油管或其
他設(shè)備,注入成本很低。在北海油田已成功應(yīng)用,水
油比已經(jīng)由原來的 20 1降低為現(xiàn)在的 8 1。
W ylde等[ 12 ]
稱 RELTREAT 首先應(yīng)用在 M il ler
油田 Slot40 /A80井上。對(duì) S l o t40 /A80井做了 2次
處理, 第 1次 2002年 6月, 用低濃度的聚合物溶液
在低風(fēng)險(xiǎn)區(qū)以試探其效果。處理結(jié)果取得了成功,
水的產(chǎn)量下降了 16%,油增產(chǎn)了 39 %。這一成功促
進(jìn)其在高風(fēng)險(xiǎn)高價(jià)值區(qū)的應(yīng)用。2004年 6月, 該井
第 2次使用,但是油的產(chǎn)量沒有增加,水的產(chǎn)量下降
50%。這次處理沒有達(dá)到預(yù)期的產(chǎn)量。又分別在
S l o t 32 /A18和 S l o t23 /A12井上應(yīng)用, 綜合結(jié)果顯示
RELTREAT是一種有效的控水技術(shù)。
整個(gè)處理劑是由丙烯酰胺基亞烯基磺酸、 N 乙
酰胺、 丙烯酰胺、 乙基磷酸和交聯(lián)劑組成的水溶性聚
合物[ 13]
。能夠吸附在巖石上, 具有彈性和延展性,
在鹽水中表現(xiàn)出穩(wěn)定性,適應(yīng)的溫度范圍較廣,尤其
適應(yīng)高溫情況。抗溫性能可以通過丙烯酰胺和丙烯
酰胺基亞烯基磺酸的比例來控制。提高丙烯酰胺基
亞烯基磺酸的比例,可以提升其耐溫性能。
4 溶液型選擇性堵水劑研究發(fā)展方向
溶液型選擇性堵劑的研究是高分子材料技術(shù)發(fā)
展的結(jié)果,基于分子水平的材料微觀結(jié)構(gòu)認(rèn)識(shí)及合
成改性技術(shù)將是選擇性堵劑研究的關(guān)鍵;在油藏真
實(shí)條件下研究堵劑與巖石的相互作用機(jī)理, 從分子
水平上推演其本質(zhì),將是選擇性堵劑研究與評(píng)價(jià)的
基礎(chǔ)。此外,許多油藏條件苛刻, 提高選擇性堵劑耐
溫耐鹽性能也具有重要意義。
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772應(yīng)用化工 第 39卷
金屬氧化物又進(jìn)入較小的介孔內(nèi), 從而導(dǎo)致比表面
積明顯減小。從圖中可以知道負(fù)載的金屬氧化物主
要分布在吸附劑的外表面。
圖 2 吸附劑的孔徑分布曲線
F i g . 2 Pore size d i str i butions of adsorbers
a . AT; b . M5AT ; c . M10AT; d . M20AT
2 . 2 降焦性能檢測(cè)結(jié)果
使用未加添加劑的過濾嘴棒作為隨行空白對(duì)照
樣,在同樣的分析條件和環(huán)境下平行檢測(cè)。卷煙主
流煙氣的常規(guī)檢測(cè)結(jié)果見表 2。
由表 2可知, 所有的吸附劑均表現(xiàn)出一定的降
焦能力( > 10% )。沒有摻雜的吸附劑降低焦油約
為 13 % ,金屬摻雜吸附劑的降低焦油性能均比沒有
摻雜的好,摻雜量的大小與其降焦性能并不呈正相
關(guān)關(guān)系,當(dāng)摻雜金屬氧化物含量為 5 %時(shí), 吸附劑吸
附性能最好,達(dá)到 25 %。吸附劑的降焦性能和比表
面積、 金屬含量等因素均有關(guān)系, 這是由于焦油化學(xué)
成分較復(fù)雜,吸附量與表面積、 孔徑和化學(xué)活性點(diǎn)的
數(shù)量等都有一定相關(guān)性, 控制適當(dāng)?shù)慕饘俸靠梢?BR>控制以上的一些因素,從而得到最佳的降焦效果。
表 2 卷煙主流煙氣檢驗(yàn)結(jié)果
Table 2 The te st data ofmainstream cigarette s moke
序號(hào) 樣品編號(hào) 包裝形式 抽吸口數(shù)
/Pu ff
總粒相物
/m g
煙氣水分
/m g
實(shí)測(cè)焦油量 /mg 實(shí)測(cè)煙氣煙堿量 /m g 降焦率 /%
1 對(duì)照樣 散支 7. 2 15 . 16 1 . 94 11. 9 1 . 32 0
2 AT 散支 7. 1 12 . 95 1 . 46 10. 3 1 . 16 13 . 19
3 M5AT 散支 7. 0 11 . 12 1 . 25 8. 9 0 . 95 25 . 04
4 M 10AT 散支 7. 0 12 . 80 1 . 50 10. 2 1 . 11 14 . 37
5 M 20AT 散支 7. 0 12 . 80 1 . 82 9. 9 1 . 13 17 . 23
3 結(jié)論
采用新型吸附劑制成的二元復(fù)合過濾嘴棒能夠
降低卷煙焦油量。通過金屬摻雜可以提高吸附劑的
降低焦油性能,控制適當(dāng)?shù)慕饘俸靠梢缘玫阶罴?BR>的降焦效果,當(dāng)摻雜金屬氧化物含量為 5 %時(shí)的吸
附劑吸附性能最好, 降焦率達(dá)到 25 %。當(dāng)然, 由于
卷煙中焦油成分非常復(fù)雜, 降低卷煙焦油的優(yōu)良吸
附劑的設(shè)計(jì)、 合成工作是一項(xiàng)綜合性的富有挑戰(zhàn)性
的工作,還要深入進(jìn)行多方面研發(fā)。
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